随着对高熵合金的不断深入研究，在研究各种元素含量变化对高熵合金力学和微观结构的影响时，不仅需要大量繁琐的实验，而且实验过程中存在一定程度上的误差。
因此，找到一种合适的方法来加速这类的研究非常重要。第一性原理计算方法可以很好地满足这种研究的需要。近年来，关于高熵合金第一性原理计算的相关研究不断增加。在第一性原理计算中，模型的建立非常重要，而目前应用较多的有简单的超胞方法，虚拟晶格近似，相干势近似和特殊的准无序超晶胞方法。第一性原理不仅可以研究材料的力学性能，还可以从热力学和力学的角度研究材料的稳定性，在材料设计中具有很大的应用前景。第一性原理的最大优点是它可以研究核外电子的运动和相互作用，因此，第一性原理可以对高熵合金的核外电子的运动和相互作用进行进一步的计算研究，这对于高熵合金的基本理论研究具有非常大的帮助，有助于进一步解释高熵合金所具备的特殊性质。王兰馨等用第一性原理计算方法研究了Fe含量对高熵合金的影响。计算结果表明，随着Fe含量的增加，AlCoCrCuFexNi高熵合金的密度增大，但不会影响高熵合金的力学稳定性。高熵合金结合能随Fe元素的增加而减小，且均小于零，因此这些高熵合金具有良好的热力学稳定性。
